На основании Постановления ЦК КПСС и Совета Министров СССР от 5 февраля 1960 года Оружейная палата и соборы Кремля изымались из состава Комендатуры и создавалось новое учреждение - Государственные музеи Московского Кремля в ведении Министерства Культуры СССР. 9 апреля 1960 года был подписан Акт о передаче зданий и имущества из Комендатуры на баланс музея.
В течение апреля происходят назначения на основные руководящие должности музея. Директором назначается И.И. Цветков. Музею возвращается должность заместителя директора по научной работе. Её занимает В.Н. Иванов, работавший в музее в 20-х-30-х годах. В штат впервые вводятся должности Главного хранителя - Н.Н.Захаров и Главного архитектора - В.И. Федоров. Всего на 12 апреля 1960 года в музее насчитывалось 99 сотрудников из них 32 научных сотрудника, 1 библиотекарь и 2 реставратора.
В последующие несколько лет происходят постоянные изменения, идет поиск оптимальной структуры музея. Создаются новые структурные подразделения - в 1961 году создается отдел ВОХР, Научный архив, Научная библиотека и др.
К середине 1963 года положение стабилизируется. 1 апреля 1963 года утверждается структура и штат музея, а 5 сентября Положение о Государственных музеях Московского Кремля.
Принятая структура и определенные Положением функции и приоритеты в работе сохраняются в основном до 1975 года.
В августе 1975 года утверждается новая структура Государственных музеев Московского Кремля, которая более соответствовала новому этапу развития музея и задачам, стоявшим перед ним. Прошедшая в начале 70-х годов проверка работы музея Комиссией Министерства Культуры СССР, показала, что необходимо значительно улучшить работу по учету и хранению экспонатов, поднять её на новый качественный уровень. С этой целью существовавший ранее отдел хранения и учета был разделен на отдел фондов и отдел учета экспонатов и экспертизы драгоценных металлов. С целью улучшения учета, хранения и использования архивных и библиотечных фондов на базе Научного архива и Научной библиотеки создается отдел рукописных, печатных и графических материалов. Создание отела выставочной и издательской работы способствовало развитию этих направлений деятельности музея.
1970-80-е годы становятся временем бурного развития музея буквально во всех направлениях его деятельности. На совершенно новый уровень поднимается работа по учету, хранению и реставрации экспонатов и архитектурных памятников Кремля. Достичь этого было бы невозможно без углубления знаний о хранящихся в музее вещах. В этот период практически все научные сотрудники хранительских отделов в той или иной степени занимаются научными изысканиями. Растет количество научных докладов и публикаций. C 1973 г. издаются сборники «Материалы и исследования» Музеев Московского Кремля. Возрастает значение музея как научного центра. Официально этот факт констатируется в 1986 году присвоением музею статуса научно-исследовательского учреждения.
Конец 1970-х и первая половина 1980-х годов отмечены проведением крупнейших в истории музея научно-реставрационных работ как в соборах Кремля так и в Оружейной палате.
В 1986 г. открывается новая экспозиция Оружейной палаты, а в мае 1987 г. Музея прикладного искусства и быта XVII века.